這次的聲優請到的是二位日本當紅男演員小栗旬（多金社長小資女）及三浦春馬（最後的灰姑娘），來替劇中的主角哈洛克及受命令要前來暗殺他的青年亞瑪（ヤマ）配音。同時，哈洛克手下們的聲優陣容也都相當豪華，分別有蒼井優、古田新太、福田彩乃、坂本真綾與沢城みゆき等人。
《宇宙海賊哈洛克船長》是松本零士從 1977 年 ~ 1979 年連載於秋田書店漫畫雜誌「Play Comic」上的科幻漫畫。作品講述的是主人公哈洛克告別陳腐的地球，乘上宇宙戰艦「阿爾卡迪亞號」進行戰鬥的故事。哈洛克船長曾多次在包括名作《銀河鐵 道999》等松本零士漫畫中登場，在讀者中人氣極高。本作分別於 1978 年及 1982年 被改編成 TV 動畫和劇場版動畫。
小栗旬表示，能夠置身於如此龐大的電影企畫之中，深感榮幸。從以前開始就覺得哈洛克船長很帥氣，能夠給我這機會詮釋這個角色真是太感謝了。由於跟和三浦所演的角色呈現對立狀態，因此也會牽扯故事之間的深刻關係。重點是，三浦的聲音跟亞瑪的形象真的太合了。
而第一次挑戰配音工作就負責詮釋原創角色（原作未登場）的三浦春馬表示，從以前開始就一直想挑戰聲優這份工作，不過初登場就是這麼龐大的場面，在開心的同時也感到不安。在正式錄音時，覺得小栗的演技相當有力，因此會抱著不輸給他的心態上陣，請大家一定要入場觀看這無法想像的魄力電影。
這次的電影監督為執導過《APPLESEED 蘋果核戰》及《毒蛇信條》的荒牧伸志、脚本則是曾寫過《亡國神盾艦》及包含《機動戰士鋼彈 UC》在內等多部大作的福井晴敏，東映動畫為此作投入了史上最高的 3000 萬美金預算，希望能夠將原作的魅力完全展現出來。順帶一提，《賽德克巴萊》的預算大約為 2300 萬美金（台幣 7 億）。
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